Título: INVESTIGAÇÃO DOS EFEITOS DA DESSILICALIZAÇÃO E IMPREGNAÇÃO COM CÉRIO E LANTÂNIO NAS PROPRIEDADES DA ZEÓLITA ZSM-5
Título alternativo: INVESTIGATION OF THE EFFECTS OF DESILICATION AND IMPREGNATION WITH CERIUM AND LANTHANUM ON THE PROPERTIES OF ZSM-5 ZEOLITE
Autoria de: Juliane Vieira Leodoro
Orientação de: Zuy Maria Magriotis
Coorientação de: Vinícius de Macedo
Presidente da banca: Zuy Maria Magriotis
Primeiro membro da banca: Vinícius de Macedo
Segundo membro da banca: Cristiane Alves Pereira
Terceiro membro da banca: Natália Maira Braga Oliveira
Palavras-chaves: zeólita H-ZSM-5, dessilicalização, cério, lantânio, estrutura hierárquica.
Data da defesa: 03/07/2025
Semestre letivo da defesa: 2025-1
Data da versão final: 18/07/2025
Data da publicação: 18/07/2025
Referência: Leodoro, J. V. INVESTIGAÇÃO DOS EFEITOS DA DESSILICALIZAÇÃO E IMPREGNAÇÃO COM CÉRIO E LANTÂNIO NAS PROPRIEDADES DA ZEÓLITA ZSM-5. 2025. 67 p. Trabalho de Conclusão de Curso (Graduação em Engenharia Química Bacharelado)-Universidade Federal de Lavras, Lavras, 2025.
Resumo: Zeólitas são aluminossilicatos microporosos de estrutura cristalina, amplamente utilizados em catálise heterogênea devido à possibilidade de ajuste de propriedades como acidez, diâmetro dos poros, capacidade de troca iônica, entre outros. Dente as zeólitas, a ZSM-5 destaca-se por sua versatilidade, sendo empregada em processos como craqueamento e hidrocraqueamento e refino de petróleo. Devido à natureza microporosa desses materiais, o transporte de moléculas maiores pode ser dificultado, ocasionando o entupimento dos poros. Para mitigar essa limitação, são empregadas estratégias como a geração de mesoporos via dessilicalização. Além disso, a impregnação com metais para ajuste de acidez e melhora na eficiência catalítica, também são utilizadas. Portanto, o objetivo desse trabalho é avaliar os efeitos da dessilicalização e da impregnação de lantânio (La) ou cério (Ce) nas propriedades texturais e estruturais da zeólita H-ZSM-5. As amostras foram caracterizadas por TGADTA, FTIR, DRX e medidas de fisissorção de N2. A zeólita precursora (SiO????Al????O???? 58) foi dessilicalizada utilizando uma solução de NaOH de concentração de 0,2 mol L????¹ e posteriormente impregnada com 1, 5 e 10 (mm) de La ou Ce, utilizando La(NO????)??????6H????O ou (NH????)????Ce(NO????)??, respectivamente, como precursores metálicos. A impregnação se deu por dois métodos, por umidade incipiente e estado sólido. A análise termogravimétrica revelou dois eventos de perda de massa, sendo o primeiro, relacionado à perda de água e umidade e o segundo, à degradação do grupo nitrato. Picos exotérmicos observados, são relacionados, possivelmente, à formação dos cristais de óxidos e os endotérmicos, a perda de água adsorvida. As análises de FTIR, realizadas apenas para as amostras modificadas com La, indicaram a presença de bandas típicas da estrutura da zeólita e mostraram que o tratamento alcalino e a impregnação não promoveram alterações estruturais. Foram identificadas bandas associadas ao grupo nitrato antes da calcinação nas zeólitas impregnadas, que desapareceram após a ativação térmica. Os difratogramas de DRX revelaram que, para a zeólita modificada com La, não foram observados picos definidos de óxidos. Ao dessilicalizar a zeólita, houve redução na intensidade dos picos, indicando perda de cristalinidade. Ao aumentar o teor de metal, a intensidade dos picos diminui, o que pode estar associado à absorção de raios X pelas espécies de La. Para o Ce, foram observados picos atribuídos à fase cristalina de CeO????. A perda de cristalinidade calculada pela cristalinidade relativa foi de aproximadamente 22 para a zeólita dessilicalizada, considerando a zeólita precursora como 100 cristalina. As análises de fisissorção de N????, realizadas para as amostras com La, confirmaram a geração de mesoporos após a dessilicalização, obtendo-se um Vmeso de 0,246 cm3 g -1 . Portanto, conclui-se que a dessilicalização foi eficiente na obtenção de zeólitas hierárquicas, e a impregnação de metais não comprometeu a estrutura.
Abstract: Zeolites are microporous crystalline aluminosilicates widely used in heterogeneous catalysis due to their tunable properties, such as acidity, pore diameter, and ion exchange capacity. Among them, ZSM-5 stands out for its versatility, being applied in processes such as cracking, hydrocracking, and petroleum refining. Due to their microporous nature, the diffusion of larger molecules may be hindered, leading to pore blockage. To overcome this limitation, strategies such as mesopore generation via desilication are employed. Additionally, metal impregnation is used to adjust acidity and enhance catalytic efficiency. Therefore, this work aims to evaluate the effects of desilication and the impregnation of lanthanum (La) or cerium (Ce) on the textural and structural properties of H-ZSM-5 zeolite. The samples were characterized by TGADTA, FTIR, XRD, and N???? physisorption measurements. The parent zeolite (SiO????Al????O???? 58) was desilicated using a 0.2 mol L????¹ NaOH solution and subsequently impregnated with 1, 5, and 10 wt of La or Ce, using La(NO????)??????6H????O or (NH????)????Ce(NO????)??, respectively, as metal precursors. Two impregnation methods were used incipient wetness and solid-state. Thermogravimetric analysis revealed two distinct mass loss events the first related to water loss and the second to nitrate decomposition. Exothermic peaks were associated with the possible formation of oxide crystals, while endothermic peaks were related to the loss of adsorbed water. FTIR analyses, carried out only for La-modified samples, indicated the presence of characteristic bands of the zeolite structure and showed that the alkaline treatment and impregnation did not alter the framework. Bands attributed to nitrate groups were observed before calcination and disappeared after thermal activation. XRD patterns revealed no defined oxide peaks for Lamodified zeolites. Desilication led to a reduction in peak intensity, indicating a loss of crystallinity. Increasing the metal content further decreased peak intensity, possibly due to Xray absorption by La species. For Ce, peaks corresponding to the crystalline phase of CeO???? were identified. The relative crystallinity analysis showed a 22 loss for the desilicated zeolite, considering the parent zeolite as 100 crystalline. N???? physisorption analyses, performed on Lacontaining samples, confirmed mesopore generation after desilication, with a mesopore volume (Vmeso) of 0.246 cm³ g????¹. Therefore, it is concluded that desilication was effective in obtaining hierarchical zeolites, and metal impregnation did not compromise the zeolite framework.
URI alternaviva: sem URI do Repositório Institucional da UFLA até o momento.
Curso: G033 - ENGENHARIA QUÍMICA (BACHARELADO)
Nome da editora: Universidade Federal de Lavras
Sigla da editora: UFLA
País da editora: Brasil
Gênero textual: Trabalho de Conclusão de Curso
Nome da língua do conteúdo: Português
Código da língua do conteúdo: por
Licença de acesso: Acesso aberto
Nome da licença: Licença do Repositório Institucional da Universidade Federal de Lavras
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Detentores dos direitos autorais: Juliane Vieira Leodoro e Universidade Federal de Lavras
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