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Título: CARACTERIZAÇÃO ESTRUTURAL DE VIDROS DE METAFOSFATO DE ZN-NA-AL UTILIZANDO ESPECTROSCOPIA RAMAN E RMN MULTINUCLEAR DE ESTADO SÓLIDO

Título alternativo: Structural Characterization of Zn-Na-Al Metaphosphate Glasses Using Raman and Multinuclear Solid-State NMR

Autoria de: Lucas Henrique Silva Rabelo

Orientação de: Jefferson Esquina Tsuchida

Presidente da banca: Jefferson Esquina Tsuchida

Primeiro membro da banca: Flavio Augusto de Melo Marques

Segundo membro da banca: Marcos de Oliveira Junior

Terceiro membro da banca: Alexandre Alberto Chaves Cotta

Palavras-chaves: Vidros metafosfatos, estrutura vítrea, caracterização estrutural, Raman, RMN

Data da defesa: 17/07/2025

Semestre letivo da defesa: 2025-1

Data da versão final: 18/07/2025

Data da publicação: 18/07/2025

Referência: Rabelo, L. H. S. CARACTERIZAÇÃO ESTRUTURAL DE VIDROS DE METAFOSFATO DE ZN-NA-AL UTILIZANDO ESPECTROSCOPIA RAMAN E RMN MULTINUCLEAR DE ESTADO SÓLIDO. 2025. 30 p. Trabalho de Conclusão de Curso (Graduação em Engenharia Física Bacharelado)-Universidade Federal de Lavras, Lavras, 2025.

Resumo: Este trabalho apresenta uma caracterização estrutural detalhada de vidros de metafosfato de zinco-sódio-alumínio, com composições (1-x)Zn(PO3)2 xNaPO3 contendo 0, 5 e 10 mol por cento de Al(PO3)3, utilizando um conjunto abrangente de técnicas de espectroscopia Raman e RMN de estado sólido multinuclear (31P, 23Na, 27Al). O estudo elucida os papéis estruturais competitivos dos cátions Zn2, Na e Al3 na rede do vidro. A RMN MAS unidimensional revela uma evolução quase linear dos deslocamentos químicos de 31P e 23Na, achado corroborado pelos deslocamentos monótonos das principais bandas vibracionais na espectroscopia Raman, confirmando juntos uma distribuição aleatória e homogênea dos cátions modificadores. A RMN de 27Al mostra que o alumínio atua como um potente agente de interligação, com seu estado de coordenação evoluindo sistematicamente de Al(IV) e Al(V) para Al(VI) conforme o teor de Na aumenta, indicando uma reorganização significativa da rede. Experimentos avançados de duplo-resonância fornecem informações sobre a ordem estrutural de médio alcance. Experimentos 23Na(31P) REDOR revelam um segundo momento dipolar Na-P quase constante (M2 aproximadamente 3.0 x 106 rad² por s²) em todas as composições, indicando um ambiente local de coordenação notavelmente estável para os íons Na. Em contraste, experimentos 31P(23Na) REAPDOR mostram um aumento sistemático na desfase com o aumento do teor de Na, refletindo uma maior densidade de íons sódio ao redor da rede de fosfato. Em conjunto, esses resultados sustentam um modelo estrutural abrangente no qual os cátions estão misturados aleatoriamente, mas o ambiente local do Na é conservado enquanto a rede como um todo se adapta a mudanças na densidade catiônica e à ação de interligação do alumínio.

Abstract: This work presents a detailed structural characterization of zinc-sodium-aluminum metaphosphate glasses, with compositions (1-x)Zn(PO3)2 xNaPO3 containing 0, 5, and 10 mol percent Al(PO3)3, using a comprehensive suite of Raman spectroscopy and multinuclear (31P, 23Na, 27Al) solid-state NMR techniques. The study elucidates the competitive structural roles of Zn2, Na, and Al3 cations in the glass network. One-dimensional MAS NMR reveals a nearly linear evolution of 31P and 23Na chemical shifts, a finding corroborated by the monotonic shifts of key vibrational bands in Raman spectroscopy, together confirming a random, homogeneous distribution of modifier cations. 27Al NMR shows that aluminum acts as a potent cross-linker, with its coordination state systematically evolving from Al(IV) and Al(V) towards Al(VI) as the Na content increases, indicating significant network reorganization. Advanced double-resonance experiments provide insight into the medium-range order. 23Na(31P) REDOR experiments reveal a nearly constant Na-P dipolar second moment (M2 approximately 3.0 x 106 rad2 per s2) across all compositions, indicating a remarkably stable local coordination environment for the Na ions. In contrast, 31P(23Na) REAPDOR experiments show a systematic increase in dephasing with Na content, reflecting a higher density of sodium ions around the phosphate network. Together, these results support a comprehensive structural model where cations are randomly mixed, but the local Na environment is conserved while the overall network adapts to changes in cation density and the cross-linking action of aluminum.

URI: https://sip.prg.ufla.br / publico / trabalhos_conclusao_curso / acessar_tcc_por_curso / engenharia_fisica/index.php?dados=20251202010264

URI alternaviva: sem URI do Repositório Institucional da UFLA até o momento.

Curso: G037 - ENGENHARIA FÍSICA (BACHARELADO)

Nome da editora: Universidade Federal de Lavras

Sigla da editora: UFLA

País da editora: Brasil

Gênero textual: Trabalho de Conclusão de Curso

Nome da língua do conteúdo: Português

Código da língua do conteúdo: por

Licença de acesso: Acesso aberto

Nome da licença: Licença do Repositório Institucional da Universidade Federal de Lavras

URI da licença: repositorio.ufla.br

Termos da licença: Acesso aos termos da licença em repositorio.ufla.br

Detentores dos direitos autorais: Lucas Henrique Silva Rabelo e Universidade Federal de Lavras

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